Pt-M（M=Ni，Cr，Co）雙金屬催化劑的不對稱催化研究（開題報告）

目錄/提綱：……
1、催化劑的制備
3、催化劑對2-氧-4-苯基丁酸乙酯不對稱加氫的評價
2、制備分散度好、粒徑小的雙金屬催化劑
3、探索催化過程的影響因數(shù)，以便對實(shí)驗(yàn)進(jìn)行優(yōu)化
4、同國內(nèi)外的研究水平對比，進(jìn)行成果比較
5、探索到最優(yōu)化的合成條件，盡力提高反應(yīng)的ee值和轉(zhuǎn)化率
1、.明確實(shí)驗(yàn)?zāi)康?br>2、選擇實(shí)驗(yàn)方法，查閱相關(guān)文獻(xiàn)，明確實(shí)驗(yàn)原理
3、制備實(shí)驗(yàn)材料，熟悉各種儀器操作
4、進(jìn)行主體實(shí)驗(yàn)
5、分析實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)
6、對存在偏差的數(shù)據(jù)，從做部分實(shí)驗(yàn)，確保數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性
7、得出實(shí)驗(yàn)結(jié)論、并且進(jìn)行比較分析
……

大學(xué)本科畢業(yè)論文(設(shè)計)開題報告
學(xué)院：化工學(xué)院 專業(yè)班級：09級制藥工程

課題名稱 Pt-M（M=Ni，Cr，Co）雙金屬催化劑的不對稱催化研究

1、本課題的研究目的和意義：
Pt-M（M=Ni，Cr，Co）雙金屬催化劑的不對稱催化研究即為手性藥物中間體的合成研究，當(dāng)前手性藥物的研究已成為國際新藥研究的主要方向之一。
當(dāng)一個手性化合物進(jìn)入生命體時，它的兩個對映異構(gòu)體通常會表現(xiàn)出不同的生物活性。對于手性藥物，一個異構(gòu)體可能是有效的，而另一個異構(gòu)體可能是無效甚至是有害的。例如：β-受體阻斷劑普萘洛爾的兩個對映異構(gòu)體的體外活性相差98倍，非甾體抗炎藥萘普生（napro*en）的（S）-構(gòu)型對映體的活性比其對映體的活性強(qiáng)35倍。又如天然的尼古�。╪icotine）的毒性要比其非天然的對映體的毒性大得多。再如鎮(zhèn)靜藥沙利度胺(thalidomide，又名
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稱催化氫化法的條件，間接為手性藥物的合成研究提供便利。

圖1-2
Pt-M（M=Ni，Cr，Co）雙金屬催化劑的不對稱催化研究也對EHPB同類的α-羥基酸酯類手性中間體合成有借鑒作用。同時推動催化劑制備科學(xué)的發(fā)展。
2、文獻(xiàn)綜述（國內(nèi)外研究情況及其發(fā)展）：
近些年來，研究比較熱門的不對稱催化反應(yīng)有不對稱催化氫化、不對稱催化環(huán)氧化、不對稱催化環(huán)丙烷化等。其中不對稱催化氫化是世界上第一個在工業(yè)上運(yùn)用的不對稱催化反應(yīng)。2001年，Knowles，Noyori和Sharpless三位化學(xué)家基于他們在不對稱催化加氫研究中的杰出貢獻(xiàn)而獲得諾貝爾化學(xué)獎。不對稱氫化反應(yīng)的快速發(fā)展，許多已經(jīng)成熟地運(yùn)用于工業(yè)生產(chǎn)，例如L-多巴、(S)-萘普生和抗生素的生產(chǎn)。
對前手性羰基化合物不對稱加氫，辛可尼定修飾的Pt催化劑是最有效的催化體系。然而對于某些加氫反應(yīng)，如己烯（環(huán)己烯）、丙烯醛、乙炔、肉桂醛、苯乙酮、苯環(huán)等加氫反應(yīng)中，雙金屬顯示出不同于單金屬的催化性能（抗毒、重復(fù)利用、活性等），其中有些反應(yīng)催化性能甚至優(yōu)于單金屬。Li等研究發(fā)現(xiàn)碳納米管負(fù)載Pt-Ni雙金屬催化劑對肉桂醛催化加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性與選擇性。 0.5wt.%Pt-0.34wt.%Ni/CNTs催化劑在2 MPa，70 oC的反應(yīng)條件下，底物肉桂醛轉(zhuǎn)化率為98.6%，產(chǎn)物氫化肉桂醛的選擇性達(dá)88.2%，他們認(rèn)為Pt-Ni之間的強(qiáng)相互作用促進(jìn)了Pt原子上吸附的氫原子向碳納米管溢流，增加了活性氫物種數(shù)量，從而提高了催化活性與氫化肉桂醛的選擇性。另外他們在碳納米管上負(fù)載制備了Pt-Co雙金屬催化劑，研究發(fā)現(xiàn)0.5wt.%Pt-0.17wt.%Co/CNTs催化劑在2.5 MPa，60 oC的條件下，同樣顯示出優(yōu)越的催化性能，其中肉桂醛轉(zhuǎn)化率為92.4%，肉桂醇選擇性為高達(dá)93.6%。Abu Bakar等研究了MCM-41負(fù)載的Pt-Ni催化劑用于苯的加氫反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)Pt-Ni雙金屬催化劑的催化活性優(yōu)于單金屬Pt催化劑，Ni的引入提高了Pt的分散度。
而在此前在合成(R)-(+)-EHPB的研究方面，由中國科學(xué)院李曉紅在利用固定床反應(yīng)器對EOPB的不對稱氫化反應(yīng)進(jìn)行了探索研究。

2、本課題的主要研究內(nèi)容（提綱）和成果形式：
研究內(nèi)容:
1.催化劑的制備。包括單金屬及負(fù)載型Pt-M(Ni，Co，Cr)/Al2O3雙金屬催化劑的制備。常用方法有浸漬法、分解法、化學(xué)還原法。本實(shí)驗(yàn)主要采用共浸濕式還原法制備了單質(zhì)Pt催化劑和Pt-M(M=Ni，Co，Cr)雙金屬催化劑。
2.通過*RD、TEM、H2-TPR、苯TPD、*PS、UV-Vis等一系列表征方法對催化劑的進(jìn)行分析，解釋反應(yīng)機(jī)理和反應(yīng)過程模型。
3. 催化劑對2-氧-4-苯基丁酸乙酯不對稱加氫的評價。主要通過不對稱加氫反應(yīng)條件，反應(yīng)產(chǎn)物轉(zhuǎn)化率及對映選擇性ee值為指標(biāo)考察各類催化劑的催化效果。同時考察不同Pt/M摩爾比、熱處理、反應(yīng)溶劑、辛可尼定用量等因素對催化劑催化EOPB不對稱加氫性能的影響。
成果形式：
(1) 產(chǎn)物（R）-（+）- EHPB的轉(zhuǎn)化率高低和光學(xué)選擇性大小
光學(xué)收率ee.[%]=([R]-[S])/([R]+[S])*100
轉(zhuǎn)化率conv.%=[(A2+A3)/Gi]/[(A2+A3)/Gi+A1] ……（未完，全文共5312字，當(dāng)前僅顯示1866字，請閱讀下面提示信息。收藏《Pt-M（M=Ni，Cr，Co）雙金屬催化劑的不對稱催化研究（開題報告）》）